「這いよれ！ニャル子さん ザ・カオス」におけるプレイヤーの目的は、ニャル子と同じく地球に配属された惑星保護機構の職員として地球にうごめく犯罪組織を片っ端からぶっ潰すこと。ニャル子やクー子、ハス太、真尋の他、お馴染みキャラクターたちのカードを集め、他プレイヤーと協力して邪神をヌッコロそう。
TVアニメ「這いよれ！ニャル子さんW」の展開をなぞる「ストーリー」では、アニメでも好評だったキャラクターのテンポの良いかけあいや、数多のパロディネタを再現。ストーリー進行中に遭遇する邪神と戦う「邪神討伐」では、あの「ナイトゴーント」から作品にチラッと登場したマイナーな邪神まで、さまざまな邪神が登場。仲間と協力して邪神をヌッコロす楽しみを味わえる。
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